重要进展：强激光光子的自旋轨道相互作用 新型钙钛矿太阳能电池
发布时间：2020-11-16 阅读次数：4211
刘运全/龚旗煌团队在强激光光子的自旋轨道相互作用研究中取得新进展
微观粒子的自旋角动量和轨道角动量是描述粒子复杂动力学行为中最基本的两个物理量，这两个角动量之间的耦合普遍存在于自然界之中。光子的自旋-轨道相互作用，在光与物质相互作用的研究以及应用中具有举足轻重的意义。光子的自旋-轨道相互作用可以分为自旋-轨道转换和轨道-自旋转换。光子的自旋-轨道转换在近十年来得到广泛的研究，然而它的逆过程——轨道-自旋转换至今仍未在实验中得到很好的观测和调控。
随着超短脉冲激光技术的飞速发展，超强飞秒激光的光场能量在时空中的高度集中，使得聚焦后的激光场强度可以远远超过原子内部库仑场（I>1016W/cm2）。对于如此强的激光场的自旋态-轨道态及其耦合，可以调控强光与物质的许多非线性相互作用过程。但由于巨大的光子能量密度，传统的光学方法，譬如近场重构技术，在强场领域已经完全失效，揭示强激光场中光子的自旋-轨道相互作用是一个没有解决且非常重要的问题。
上：光场的轨道-自旋相互作用及光电子成像实验示意；下：实验结果及理论模拟
人工微结构和介观物理国家重点实验室“极端光学创新研究团队”刘运全教授和龚旗煌院士等结合高分辨光电子成像技术，对光场调控对强激光场中光子自旋轨道相互作用进行了开创性研究。他们利用超结构波片和螺旋相位板将平面波制备成径向偏振的光涡旋，并借助狭缝控制光场的空间形状，在此过程中，光子始终只具有轨道角动量而不具有自旋角动量。进一步，将得到的合成结构光场进行聚焦，通过理论模拟，他们发现焦点的光场会耦合出自旋角动量。他们借助光电离这一非线性过程对超强激光光场的轨道角动量和自旋角动量转换进行表征。通过冷靶反冲离子电子动量成像谱仪（COLTRIMS）实验装置，测量结构光场与Xe原子相互作用的光电子动量分布。实验发现，通过控制狭缝间距，Xe原子电离产生的光电子动量分布会随着狭缝间距的减小发生明显变化，光电子动量分布逐渐从类似于圆偏光场作用形成的光电子动量分布【M. M. Liu et al.，Phys. Rev. Lett. 120, 043201（2018）】, 逐渐变成了类似线偏光作用下形成的光电子动量分布【M. Li et al.，Phys. Rev. Lett. 023006 （2013）】。实验结果直接证明了结构光场发生了轨道自旋转化，转化得到的自旋角动量通过光电子动量得到了非常直观的体现。实现强激光场光子轨道角动量-自旋角动量的转换，可以广泛应用于产生具有高轨道态、自旋态可控的极紫外光子束和电子束等。
相关研究以“Photoelectronic mapping of the spin–orbit interaction of intense light fields”为题于近日发表在《自然·光子学》上。研究论文第一作者是博士生方一奇，研究工作得到了国家自然科学基金委、人工微结构和介观物理国家重点实验室、教育部纳光电子前沿研究中心、量子物质科学协同创新中心和极端光学协同创新中心等的支持。
信息来源：北京大学物理学院
黄维院士和陈永华教授团队在Nature Energy（《自然·能源》）报道新型钙钛矿太阳能电池
近年来，二维Ruddlesden-Popper层状钙钛矿材料由于其优越的稳定性和光电性能而成为钙钛矿太阳能电池的研究热点。目前，基于液相法制备的二维Ruddlesden-Popper层状钙钛矿薄膜均由多相混合量子阱结构（multiple quantum wells, MQW）组成，即目标量子阱结构与实际获得的相结构有很大不同。尽管钙钛矿前驱体溶液是严格按照化学计量比的方式配置，也难以在沉积的过程中直接形成目标设计的纯相量子阱薄膜。薄膜中夹杂的其他多相钙钛矿成分对钙钛矿器件的性能和稳定性都有极大的负面影响。同时，二维本征结构的光物理性质被其他混杂相尤其是三维相所掩盖。研究人员一直致力于制备纯相二维钙钛矿薄膜（phase-pure QW），但是到目前为止还无法实现。
针对这一世界性科学难题，南京工业大学先进材料研究院黄维院士团队陈永华教授与澳门大学应用物理及材料工程研究院邢贵川教授合作，在世界上首次报道了一系列不同量子阱宽度的纯相二维Ruddlesden-Popper钙钛矿薄膜及其高效的钙钛矿太阳能电池应用。合作团队创新性地使用一种离子液体有机胺盐（butylammonium acetate，BAAc, 乙酸丁胺），实现前驱体溶液离子配位和分子间相互作用有效调控，获得择优生长的微米级二维层状钙钛矿晶体，实现了有效的载流子分离和电荷传输，最终得到了优异的太阳能电池光电转换效率。同时，纯相量子阱结构使得二维Ruddlesden-Popper层状钙钛矿太阳能电池的稳定性显著提高。该方法成功地为二维Ruddlesden-Popper层状钙钛矿光电器件的性能和稳定性进一步提升提供了新思路，为探索二维Ruddlesden-Popper层状钙钛矿本征光物理性质提供了可能，在这一领域取得了重大创新性突破。
使用传统的碘化丁胺（BAI）和乙酸丁胺（BAAc）离子液体作为间隔阳离子源实现不同量子阱宽度的二维层状钙钛矿薄膜的光学性能表征（瞬态吸收光谱a，b；稳态吸收光谱c，d；稳态荧光光谱e，f）和结构示意图（g，h）
相关研究成果于2020年11月10日以“Two-dimensional Ruddlesden-Popper layered perovskite solar cells based on phase-pure thin films”为题发表于世界顶尖科技期刊—Nature Energy（《自然·能源》），文章全文具体内容详见原文（链接：https://www.nature.com/articles/s41560-020-00721-5，DOI：10.1038/s41560-020-00721-5。合作团队的梁超、顾浩和夏英东为该论文的共同第一作者，陈永华教授、邢贵川教授和黄维院士为该论文的共同通讯作者。
信息来源：南京工业大学IAM
